Радиотермо- и радиофотолюминесцентный методы регистрации

Методы регистрации ионизирующего излучения основаны на том, что образованные в люминофоре под действием ионизирующего излучения носители заряда (электроны и дырки) локализуются в центрах захвата, благодаря чему происходит накопление поглощенной энергии, которая может быть затем освобождена при дополнительном возбуждении облученного люминофора. Наблюдаемые в процессе дополнительного возбуждения оптические эффекты могут служить мерой поглощенной энергии излучения, то есть дозы.

Оптические явления, возникающие при дополнительном возбуждении облученного люминофора, наблюдаются в тех случаях, когда захват электронов и дырок приводит к образованию оптически активных центров. Это обстоятельство определяет круг веществ, пригодных для люминесцентных дозиметров.

Принцип работы термолюминесцентного дозиметра состоит в том, что поглощение энергии ионизирующего излучения в кристалле определенной структуры приводит к перераспределению электронов на энергетических уровнях и при определенных условиях – к изменениям в кристаллической решетке. При нагревании кристалл возвращается в первоначальное состояние. При этом часть накопленной в процессе облучения энергии испускается в виде света термолюминесценции, интенсивность которого пропорциональна поглощенной энергии – то есть дозе. Свечение термолюминесценции может быть измерено любым фоточувствительным прибором с соответствующей светочувствительностью.

В качестве термолюминесцентных дозиметров используют твердые изоляторы, обладающие кристаллической решеткой, например, NaCl, LiF.

Реальные кристаллы обычно имеют различные структурные дефекты, обусловливающие локальные S уровни энергии, расположенные в запрещенной зоне (рис. 3.9). Под действием ионизирующего излучения в веществе образуется одинаковое количество положительных и отрицательных носителей заряда. При этом электроны из валентной зоны могут переходить в зону проводимости, а затем локализоваться на уровнях захвата S (переход 1 - 2). Нагрев кристалла приводит к освобождению (3) электрона, после чего он рекомбинирует (4) с дыркой в центре люминесценции L, возбуждая (5) последний до состояния L^*.

Излучение, возникающее при обратном переходе (6) в основное состояние называется термолюминесценцией. Таким образом, термолюминесценция возникает при нагреве неорганического кристалла, который имеет центры захвата электронов и предварительно облучен ионизирующим излучением. Отличительной чертой термолюминесценции является разрушение в процессе нагрева центров S, созданных под действием ионизирующего излучения. Для дополнительного создания вакансий некоторые кристаллы активизируются примесью. В этом случае образующиеся S центры оказываются связанными с атомами примеси и спектр термолюминесценции определяется типом активатора.

Рис. 3.9. Процесс радиотермолюминесценции в кристалле:

1 - переход электрона из валентной зоны в зону проводимости;

2 - захват электрона ловушкой; 3 - освобождение электронов при нагреве

кристалла; 4 - рекомбинация электронов с дырками в центре

люминесценции; 5 - возбуждение центра люминесценции;

6 - излучательный переход в основное состояние

Свечение термолюминесценции служит мерой поглощенной дозы. Процедура измерения дозы с помощью ТЛД сводится к тому, что облученный детектор нагревается и в процессе нагрева измеряется зависимость интенсивности свечения J от нагрева люминофора T. Типичный вид этой зависимости, называемой кривой термического высвечивания, показан на рис. 3.10.

Рис. 3.10. Кривая термического высвечивания

термолюминофора

Пики кривой соответствуют освобождению электронов с определенных уровней захвата, расположенных на различной глубине по отношению к зоне проводимости.

Для практических целей дозиметрии обычно применяют люминофоры с кривой термического высвечивания (КТВ), у которой интенсивность одного (главного) максимума значительно выше остальных. При этом используют один из двух параметров КТВ - полную светосумму - интегральный метод, либо максимальную высоту пика J (T_max) - пиковый метод.

Светосумма (S - площадь под КТВ) пропорциональна числу первоначально захваченных в ловушке электронов, число которых, в свою очередь пропорционально поглощенной дозе. Для определенных ловушек и при заданной скорости нагрева высота пика также пропорциональна числу захваченных в ловушки электронов а, следовательно, и дозе облучения.

Соответственно, дозовая характеристика термолюминесцентного дозиметра представляется зависимостью . Эти уравнения справедливы в пределах доз, при которых величина остается постоянной.

Наиболее широко применим интегральный метод - он более точный и меньше зависит от технических параметров измерительной установки (скорости нагрева, конечной температуры и т.д.). При интегральном методе необходимо учитывать спад показаний детектора во времени, так называемый фединг.

Фединг обусловлен наличием в люминофоре низкотемпературных пиков и возможностью рекомбинации носителей заряда даже при комнатной температуре.

Поскольку в процессе нагрева люминофоров происходит разрушение центров захвата, возможно лишь однократное получение информации о поглощенной дозе. Для последующего использования ТЛД обжигают при высокой температуре, около 400 ⁰С, чтобы полностью снять остаточные центры люминесценции.

Практическая применимость люминофоров для термолюминесцентных дозиметров связана с тем, насколько полно они удовлетворяют ряду важнейших требований.

Люминофоры должны обладать линейной зависимостью выхода термолюминесценции от дозы в широком диапазоне. Выход люминесценции должен быть достаточно высоким. Необходимо совпадение спектра люминесценции со спектром чувствительности фотоэлектронного умножителя.

Термолюминофоры должны сохранять светосумму в течение длительного времени после прекращения облучения. Этим требованиям удовлетворяют термолюминофоры, у которых пики наблюдаются при температурах более 200 ⁰С. Дозиметры должны иметь малую энергетическую зависимость чувствительности, для чего применяются люминофоры с малым атомным номером.

Они должны обладать высокой химической стойкостью при длительном хранении, при нагревании до температур порядка 300…400 ⁰С и более при многократном использовании.

Измерительный прибор для термолюминесцентной дозиметрии включает нагреватель термического возбуждения люминофора, фоточувствительный преемник для регистрации свечения термолюминесценции и электронную схему преобразования и регистрации сигналов фоточувствительного приемника.

Нагреватель обеспечивает равномерный нагрев люминофора в течение короткого времени до температуры, превышающей температуру максимума кривой термовысвечивания примерно на 100 ⁰С. При таких температурах происходит полное опустошение электронных ловушек. При пиковом методе измерения дозы важно, чтобы максимум пика всегда был при одной и той же температуре. Нагревание дозиметра осуществляется или от спирали, или используется индукционный нагрев.

Для регистрации термовысвечивания применяются фотоэлектронные умножители - ФЭУ. При выборе ФЭУ учитывают его спектральную чувствительность, анодную чувствительность и величину темнового тока.

Оптические явления, возникающие при дополнительном возбуждении облученного люминофора, наблюдаются в тех случаях, когда захват электронов и дырок приводит к образованию оптически активных центров. Это обстоятельство определяет круг веществ, пригодных для люминесцентных дозиметров.

Принцип работы радиофотолюминесцентного дозиметра основан на изменении спектра поглощения света твердым телом после воздействия на него ионизирующим излучением. Установлено, что при поглощении энергии излучения в некоторых неорганических соединениях наблюдается появление новых полос поглощения света, которые отсутствовали до поглощения энергии.

Рис. 3.11. Спектр поглощения и спектр

люминесценции F-центров: 1 - спектр

поглощения необлученного кристалла;

2 - спектр поглощения F-центром;

3 - спектр люминесценции

Возбуждение такого твердого тела светом в области длин волн, соответствующих вновь образованному в результате облучения спектру поглощения, приводит к возникновению люминесценции в более длинноволновой, чем возбуждающее излучение, области спектра. Данная люминесценция не наблюдалась до воздействия ионизирующего излучения. Новые полосы поглощения, таким образом, соответствуют новым центрам люминесценции, созданным ионизирующим излучением в твердом теле.

Данное явление аналогично фотолюминесценции с той лишь дополнительной особенностью, что новые центры фотолюминесценции создаются действием ионизирующего излучения. Эти новые центры обычно называют F-центрами. Полагают, что они связаны с дефектами кристаллической структуры.

Спектр поглощения и испускания центра приведен на рис. 3.11. Спектр люминесценции формируется при возвращении F-центра из возбужденного состояния в основное. Количество F-центров пропорционально поглощенной энергии, то есть дозе.

Р ис. 3.12. Механизм действия радиофотолюминесценции:

1 - переход электрона из валентной зоны в зону проводимости; 2 - захват

электрона ловушкой; 3 - термический переход электрона в зону проводимости;

4,4^* - возбуждение центров ФЛ и РФЛ коротковолновым излучением;

5, 5^* - излучательный переход центров ФЛ и РФЛ в основное состояние;

6 –захват электрона уровнем ФЛ с превращением в уровень РФЛ;

7 – рекомбинация электрона с дыркой

Из веществ, обладающих радиофотолюминесцентными свойствами, для целей дозиметрии используют в основном алюмофосфатные стекла, активированные серебром. Механизм радиофотолюминесценции метафосфатных стекол, активированных серебром, хорошо поясняется с помощью зонной модели энергетических уровней электронов (рис. 3.12) в твердом теле.

Важным свойством детекторов ионизирующего излучения является энергетическая зависимость чувствительности (ЭЗЧ) которая определяется как отношение чувствительности детектора при энергии E_x к чувствительности детектора при образцовой энергии E_обр. Подобное влияние имеет место и при регистрации других видов излучения: нейтронов, бета-частиц. Для гамма-излучения эта зависимость может быть отражена формулой:

ЭЗЧ = .

Для расчета энергетической зависимости чувствительности газоразрядного счетчика используют формулу, основанную на эмпирических значениях ряда постоянных, которые, так или иначе, изменяются сложным образом от энергии гамма-излучения и, соответственно, характера взаимодействия излучения с веществом.

ЭЗЧ = ,

где d_k – толщина катода;

- заданная и образцовая энергия излучения;

- значения линейных коэффициентов ослабления гамма-излучения в материале детектора Z или в воздухе для энергии X или для образцовой энергии.

Как видно из приведенной формулы энергетическая зависимость чувствительности значительно зависит как от материала детектора и его толщины, так и от энергии гамма-излучения.

Измерение гамма-излучения широкого спектра энергий приводит к появлению погрешности измерения за счет изменения чувствительности.

Погрешность измерения оценивается по изменению чувствительности для заданной энергии излучения по отношению к чувствительности, соответствующей энергии образцового излучения.

Относительная погрешность, обусловленная ЭЗЧ для детектора, определяется по формуле

.

В таблице 3.1 приведены основные особенности детекторов ионизирующего излучения.

Таблица 3.1