17.3. Изготовление таблеток ятим.

Ядерное топливо с инертной матрицей может быть изготовлено в двух вариантах: с гомогенной или гетерогенной структурой таблеток. В таблетках с гомогенной структурой частицы делящегося материала равномерно распределены в материале матрицы. В таблетках с гетерогенной структурой используют микросферы или крупные окатанные частицы делящегося материала, которые по возможности равномерно распределяют в инертной матрице. И гомогенное и гетерогенное топливо имеет свое преимущество и недостатки. В таблетках с гетерогенной структурой микросферы распределяются не совсем равномерно, что обусловлено условиями их изготовления. Кроме того, может происходить вынос микросфер на поверхность таблетки или вспучивание при спекании, а также образование макропор за счет различной степени усадки делящегося и инертного матричного материалов. В то же время, в таблетках с гетерогенной структурой матричный материал подвергается меньшим радиационным повреждениям при воздействии радиации и продуктов деления, особенно если на микросферу делящегося материала наносят защитное покрытие. Для изготовления и того и другого вида топливных таблеток используют различные варианты технологических схем.

На рис.2 представлена обобщенная технологическая схем изготовления таблеток топлива с инертной матрицей гетерогенной и гомогенной структурой, разработанная в JAERI, Япония. Таблетки с гетерогенной структурой получают, смешивая прокаленные микросферы делящегося материала с порошками инертной матрицы, затем прессуют таблетки (давление прессования 200 Мпа) и спекают их в потоке 75% об. Н₂ + 25% об. N₂ при 1750С в течение 4 часов. Таблетки с гомогенной структурой получают таким же образом, только на первой стадии проводят смешивание исходных порошков делящихся материалов с порошками материалов инертной матрицы.

Прокаленные

микросферы

Топлива (U,Zr,Y)O₂

Матричные порошки

MgAl₂O₄, Al₂O₃

Порошки

UO₂, ZrO₂,Y₂O₃

СМЕШИВАНИЕ

ИЗМЕЛЬЧЕНИЕ И СМЕШИВАНИЕ

ХОЛОДНОЕ ПРЕССОВАНИЕ

СПРЕСОВАННЫЕ

ТАБЛЕТКИ

СПРЕСОВАННЫЕ

ТАБЛЕТКИ

СПЕКАНИЕ В ВОССТАНОВИТЕЛЬНОЙ АТМОСФЕРЕ

СПЕЧЕННЫЕ ТАБЛЕТКИ

ГЕТЕРОГЕННОГО ТИПА

С МИКРОСФЕРАМИ

(U,Zr,Y)O₂

СПЕЧЕННЫЕ ТАБЛЕТКИ

ГОМОГЕННОГО ТИПА ИЗ

СМЕСИ ПОРОШКОВ

Рис.2. Принципиальная обобщенная технологическая схема изготовления

таблеток топлива с инертной матрицей.

В соответствии с приведенной на рис.2 схемой были изготовлены таблетки плутониевого топлива с инертной матрицей на основе диоксида циркония, стабилизированного оксидом иттрия состава в мол. % : ZrO₂ – 88,8, Y₂O₃ – 11, Gd₂O₃ – 0,2 (выгорающий поглотитель). Исходный порошок для инертной матрицы получали методом соосаждения из нитратных растворов. После смешивания исходных порошков PuO₂ и инертной матрицы получали порошок состава, в масс. %: PuO₂ – 23, ZrO₂ стаб. Y₂O₃ – 17, Al₂O₃ – 56 и MgO – 4, который прессовали в шашки и спекали при 1400С в течение 14 часов на воздухе. Спеченные шашки измельчали, просеивали и гранулировали, прессовали таблетки ( размер спеченной таблетки составлял 31 мм), которые спекали при 1400С в восстановительной атмосфере в течение 8 часов. Фазовый состав спеченной таблетки следующий: PuO₂ – PuAl₁₁O₁₈ (гибонит) ZrO₂ стабилизированный Y₂O₃ – Al₂O₃ – MgAl₂O₄.

Аналогичным образом были получены таблетки, содержащие UO₂ вместо PuO₂, для которых были проведены теплофизические исследования. В табл.1 представлены данные по составу и свойствам полученных таблеток из матриц и уранового топлива с инертной матрицей.

Таблица 1.

Состав и свойства таблеток матриц уранового топлива с инертной матрицей.

№ образца	Доля, %			1, * г/см3	He, ** г/см3	Доля ТП, %	Т пл. К
	UO2	ZrO2 стаб.	MgAl2O4
1	0	0	100	3,2	3,5	95,0	2375
2	0	32	68	4,0	4,1	94,4	2204
3	0	56	44	4,5	4,6	95,7	2202
4	0	88	12	5,1	5,5	92,1	-
5	0	100	0	5,2	5,9	85,9	2997
6	0	30	70	2,9	4,0	80,9	2137
12	26	24	50	4,7	4,9	95,0	2206
13	24	43	33	5,1	5,4	93,6	2206
16	24	23	53	4,8	4,9	97,6	2139

* ₁- плотность, определенная по геометрическим данным и массе;

** _He - плотность, определенная гелиевым пикнометром;

Для таблеток с необогащенным ураном средняя величина зерна составляла 10 мкм. Плотность полученного топлива с инертной матрицей составляет 47-52 % от плотности топлива на основе UO₂, а температура плавления ниже на 30-40 %. Коэффициент линейного расширения незначительно отличается от коэффициента линейного расширения для UO₂.

Теплопроводности таблеток с содержанием до 24 % доли ZrO₂, стабилизорованного Y₂O₃ и таблеток с UO₂ сравнимы. Однако увеличение доли стабилизированного диоксида циркония до 43% снижает теплопроводность таблеток ЯТИМ на 30%.

В итальянском институте ядерной энергии ENEA, разрабатывают плутониевое топливо с инертной матрицей на основе диоксида циркония, стабилизированного оксидом кальция. Таблетки изготавливают по традиционной технологии, а порошки для прессования таблеток - методом соосаждения или смешения. Микросферы делящегося материала изготавливают методом «золь-гель»-процесса. Диаметр таблеток составляет 8,2 мм, а высота 10 и 4 мм. Размер зерен варьируется в интервале 10-49 мкм. В табл. 2 представлены условия изготовления таблеток ЯТИМ и их свойства. При проведении лабораторных исследований таблеток плутониевого топлива PuO₂ заменяли на CeO₂.

Таблица 2.