- •Cодержание
- •Введение
- •Радиоактивные вещества и радиохимические процессы
- •1.1. Элементарные частицы
- •1.2. Протонно-нейтронный состав ядер
- •1.3. Радиоактивные распады и излучения
- •1.4. Законы радиоактивного распада
- •1.5. Радиоактивные семейства
- •1.6. Радиоактивное равновесие
- •1.7. Взаимодействие ядерного излучения с веществом
- •Вопросы для самопроверки
- •5. Радиоактивные распады и излучения.
- •Источники и классификация радиоактивных отходов
- •2.1. Ядерный топливный цикл
- •2.2. Источники радиоактивных отходов
- •2.2.1. Радиоактивные отходы ядерного топливного цикла
- •2.3. Классификация радиоактивных отходов
- •2.4. Газообразные выбросы аэс
- •2.5. Образование жидких радиоактивных отходов на аэс
- •Назначение спецводоочисток и перерабатываемый на них объем воды за год, (блок 1000 мВт)
- •2.6. Образование твердых радиоактивных отходов на аэс
- •2.7. Отходы, образующиеся при обращении с оят
- •Методы обращения с радиоактивными отходами на аэс
- •3.1. Цель и задачи обращения с рао
- •3.1.2. Стадии обращения с радиоактивными отходами
- •3.1.3. Выбор технологий с учетом технических факторов
- •3.1.4. Минимизация отходов
- •3.2. Очистка газообразных выбросов
- •3.2.1 Задачи систем вентиляции и газоочистки
- •3.2.2. Организация вентиляционной системы
- •3.3. Обработки жидких радиоактивных отходов
- •3.3.1. Способы разделения и концентрирования.
- •3.3.2 Основные стадии очистки жро
- •3.3.3. Отбор проб и экспресс-анализ основных характеристик жро
- •3.3.4. Реагентное выделение и осаждение радионуклидов
- •3.3.5. Сорбционные методы. Ионный обмен
- •3.3.6. Основы расчета адсорберов
- •3.3.7. Фильтрация через мембраны
- •3.3.8. Основы расчета мембранного разделения
- •3.3.9. Термическое концентрирование рао
- •Отверждение жидких рао
- •4.1. Глубокое упаривание радиоактивных солевых растворов
- •4.2. Иммобилизация отходов в битумы и полимеры
- •4.3. Иммобилизация радиоактивных отходов в цемент
- •4.4. Кальцинация
- •4.5. Остекловывания низко- и среднеактивных отходов
- •Глубокое упаривание радиоактивных солевых растворов.
- •Иммобилизация отходов в битумы и полимеры.
- •Иммобилизация радиоактивных отходов в цемент.
- •Переработка твердых рао
- •5.1. Предварительная обработка тро
- •5.2. Прессование тро
- •Переработка твердых рао.
- •Прессование тро.
- •Обращение с ядерным топливом
- •6.1. Хранение свежего ядерного топлива (ят)
- •6.2. Хранение отработавшего ядерного топлива
- •6.3. Переработка оят
- •Обращение с ядерным топливом.
- •Хранение отработавшего ядерного топлива.
- •Правовое регулирование обращения с радиоактивными отходами
- •7.1. Нормативно-правовое обеспечение
- •7.2. Основные нормативные документы
- •7.2.1. Нормы Радиационной Безопасности Украины (нрбу-97)
- •7.2.2. Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности Украины
- •Приложения
- •Приложение 2. Пересчет активности радиоактивного вещества в массу
- •Приложение 3. Закон радиоактивного распада
- •Приложение 4. Выход радиоактивных веществ на аэс
- •Приложение 4.5. Нормативное поступление трапных вод в накопители при нормальной эксплуатации и перегрузке п 4.5.1. Режим нормальной эксплуатации
- •П4.5.2. Режим максимального единовременного слива в систему очистки трапных вод.
- •Трапные воды, образующиеся при эксплуатации аэс
- •Поступления трапных вод в межремонтный период, (блок 440 мВт)
- •Приложение 6. Словарь терминов
- •Литература
- •Основи поводження з радіоактивними відходами на атомних електростанціях
- •65044, Україна, м. Одеса, просп. Шевченка, 1, корп.5
1.6. Радиоактивное равновесие
Закон радиоактивного распада в дифференциальной и интегральной формах для семейства имеет более сложный вид [3].
Для числа ядер N1 материнского вещества А и N2 дочернего вещества В каждый акт распада подчиняется основному закону радиоактивного распада в дифференциальной форме. Для материнского вещества А скорость распада:
|
1.33. |
Для дочернего вещества В скорость изменения числа ядер выражается уравнением
|
1.34. |
Откуда
можно записать:
Полагая, что в первоначальный момент N2 = 0, а период полураспада материнского вещества намного больше дочернего: (Т1/2)1 >> (Т1/2)2, т. е. 1>>2 и t<<(Т1/2)1 , после интегрирования, получим:
1 N1 = 2N2 |
1.35. |
Такое состояние системы, содержащей материнский нуклид и связанные с ним дочерние нуклиды, при котором соотношение количества материнского и дочерних ядер не меняется с течением времени, называют радиоактивным равновесием или вековым равновесием.
Особенности радиоактивных превращений заключаются в:
- справедливости единого кинетического закона для всех типов радиоактивных превращений;
- ограниченности количество типов радиоактивных превращений.
Известно семь основных типов радиоактивного распада: α- и β-распад, электронный захват, γ-распад, спонтанное деление, испускание запаздывающего нейтрона и запаздывающего протона.
Испускание каждой частицы или -кванта переводит ядро с энергетически более высокого уровня на новый более низкий уровень. Разность между исходным и конечным энергетическим уровнем (за вычетом энергии, связанной с массой покоя вылетающей частицы) характеризуют полную энергию распада.
Радиоактивный распад в общем виде имеет вид:
А В + Х + Е |
1.36. |
где: А - материнский нуклид, В - дочерний нуклид, Х - испускаемая частица или квант, Е - кинетическая энергия испускаемых частиц или гамма- квантов.
При
α-распаде, характерном для ядер атомов
тяжелых элементов, из ядра вылетает
частица, являющаяся ядром атома гелия
и движущаяся со скоростью (1,4-2,6)103
км/с. Пробег в воздухе - 2,5 - 9 см.
Возникшие при распаде ядра находятся в возбужденном состоянии и постепенно переходят в основное состояние, испуская γ – кванты:
|
1.37. |
Энергетический баланс этой реакции можно записать в следующем виде
|
1.38. |
Для
массы исходного ядра
,
массы дочернего
и массы -частицы
энергетическое условие самопроизвольного
-распада:
|
1.39. |
Т.е., разница в дефектах масс материнского и дочернего ядер больше дефекта массы альфа-частицы:
Альфа-частица в ядре образуются при избытке двух протонов и двух нейтронов. Для выхода из ядра ей необходимо преодолеть ядерные силы и потенциальный барьер. Энергия альфа-частиц, покидающих ядро, лежит в пределах 4-9 Мэв.
Установлено, что период полураспада -частиц коррелирует с их энергией [3]:
|
1.40. |
при -распаде нейтральное ядро самопроизвольно превращается в ядро-изобар (таб. 1.4), с зарядом, отличным на Z = ±1. Скорость испускаемых частиц близка к скорости света. Они идентифицированы как обычные электроны. Возникший изотоп смещен на одну клетку правее от исходного элемента без изменения массового числа.
Таблица 1.4.
Виды -распадов.
электронный = |
позитронный + |
электронный К-захват |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Электроны и позитроны не находятся в ядре, а возникают в момент перехода одного нуклона в другой.
При всех превращениях
из основного состояние в основное
состояние испускается нейтрино
или антинейтрино
:
|
1.41. |
При всех превращениях из основного состояние в возбужденное и далее, в основное состояние испускается нейтрино или антинейтрино и γ-излучение:
|
1.42. |
Позитронный распад может протекать в случае, если разность энергий в конечном и исходном состояниях превышает 1,02 МэВ, то есть больше массы покоя двух электронов.
Если значение энергии превращения меньше 1,02 Мэв, то эмиссия позитронов не возможна. В этом случае материнский нуклид переходит в дочерний путем захвата электрона так называемого К-захвата.
Для ядер тяжелых элементов с недостатком нейтронов (нейтронодефицитное ядро), превращения протонов в нейтроны происходит только по механизму электронного К-захвата.
Для ядер легких элементов распространены все три варианта - распада.
Бета-распад энергетически возможен, если масса покоя системы в начальном состоянии больше ее массы покоя в конечном (таб. 1.5).
Таблица 1.5.
Энергетические условия - превращений.
электронный = |
позитронный + |
электронный К-захват |
|
|
|
Максимальная энергию -излучения связана с постоянной распада λ соотношением:
|
1.43. |
Максимальная энергия -частиц составляет 0,015 – 15 МэВ, а периоды полураспада изменяются от 0.3 с до 6·1014 лет
Гамма - излучение является вторичным процессом, сопровождающим процессы - и -распада. Это электромагнитное (фотонное) излучение, испускаемое при ядерных превращениях. Гамма-кванты испускаются дочерним нуклидом, который находится в возбужденном состоянии. При этом в ядре не изменяется ни число нуклонов А, ни заряд Z.
Так как время жизни ядер в возбужденных состояниях очень мало (t 10-10 с), то при - и - распадах -квант покидает его практически одновременно с заряженной частицей:
|
|
|
В изомерных переходах интенсивность -излучения убывает во времени по обычному экспоненциальному закону с периодом полураспада данного метастабильного уровня (таб. 1.6).
Таблица 1.6.
Виды электромагнитного излучения
Вид излучения |
Энергия фотонов, эВ |
Длина волны, см |
Радио (до УВЧ) |
0,00001 (10-5) |
10 |
Микроволновое |
110-5 -110-2 |
0,01 - 10 |
Инфракрасное |
0,01 - 1 |
0,0001 - 0,01 |
Видимое |
1 - 6 |
10-5 - 10-4 |
Ультрафиолетовое |
6 – 103 |
10-7 -210-5 |
Рентгеновское |
103 -105 |
10-9 - 10-7 |
Собственно -излучение |
105 |
10-8 - 10-12 |
Масса покоя -кванты равна нулю. Скорость распространения гамма - квантов равна скорости света. Энергия фотона зависит от частоты или от длины волны гамма-излучения связь между которыми дается соотношением:
|
1.44 |
где с - скорость света, h - постоянная Планка.
Спонтанное деление f есть процесс радиоактивного распада, при котором материнское ядро распадается в основном состоянии и без всякого влияния извне на два осколка с близкими массами. Например, при делении ядра урана могут образовываться осколочные ядра Ba и Kr, La , Br и так далее.
Спонтанное деление характерно только для самых тяжелых ядер, начиная от тория в сторону больших Z. Периоды полураспада спонтанного деления изотопов уменьшаются с увеличением порядкового номера Z.
Таблица 1.7.
Периоды полураспада спонтанного деления тяжелых ядер
Ядро |
|
|
|
|
|
Т1/2, |
3,0 ·1017лет |
7,.4 ·1010лет |
6,0·106лет |
5 час |
2,6 час |
Для нечетных ядер значение периода полураспада спонтанного деления в среднем на 3-4 порядка больше, чем среднее значение периодов полураспада соседних четно-четных рядов.
Спонтанное деление, как и альфа-распад, обязано туннельному эффекту, который наблюдается только у самых тяжелых ядер (Z>90, А>230 ). Известно лишь небольшое число нуклидов (250Cm, 254Cf, 256Fm, 260Rf), для которых спонтанное деление преобладает над другими видами распада.
Делению способствует кулоновское отталкивание между протонами, энергия которого (Uкул) в сферическом ядре с радиусом R пропорциональна Z2/R; делению препятствует, стремящееся сохранить сферическую форму ядра поверхностное натяжение, его энергия(Uп.н.) пропорциональна R2. В результате способность ядер к делению возрастает с увеличением отношения Uкул /Uп.н., пропорционального Z2/R3, а тем самым параметру деления Z2/А, поскольку объем ядра пропорционален числу содержащихся в ядре нуклонов А.
Периоды
полураспада спонтанного деления
уменьшаются с ростом отношения Z2/А
и нуклиды с Z2/А>44,8
должны быть вообще нестабильными к
спонтанному делению. Энергетической
выгодности спонтанного деления отвечает
условие Z2/А
16,
мгновенному делению -
Z2/А
47.
Рис.1.2. Спонтанное деление
Каждый акт спонтанного деления сопровождается испусканием одного или нескольких нейтронов. Осколки деления оказываются перегруженными нейтронами и испытывают последовательно ряд - распадов (рис.1.2).
Для каждого типа ядер характерно среднее число нейтронов, выделяемое в процессе каждого акта спонтанного деления (таб. 1.8).
Таблица 1.8.
Среднее число нейтронов, выделяемое в процессе спонтанного деления.
|
|
Cm |
|
Fm |
2.30 |
2.28 |
2.59 |
3.84 |
4.05 |
Испускание запаздывающего протона характерно только для дочерних ядер, имеющих избыток протонов и претерпевающих позитронный распад. Позитронный распад приводит к образованию ядра – продукта в возбужденном состоянии, практически мгновенно (за время 10-12с) испускающего протон. Здесь позитронный распад сопровождается протонным распадом, причем периоды полураспада для обоих распадов одинаковы. Такое сложное радиоактивное превращение возможно в тех случаях, когда энергия позитронного распада превышает энергию связи протона в дочернем ядре-продукте распада. В качестве «предшественников» испускания таких запаздывающих протонов были идентифицированы +- активные изотопы 17Ne (T1/2 =0.1 c) и 21Mg(T1/2=0.13 c).
Испускание запаздывающего протона приводит к уменьшению заряда и массового числа образовавшегося ядра на единицу.
Испускание запаздывающих нейтронов имеет место, когда энергия возбуждения осколочного ядра, претерпевшего –распад, превысит энергию связи нейтрона в ядре. Такой тип распада наблюдается в ядерном реакторе. Процесс испускания запаздывающих нейтронов подчиняется экспоненциальному закону. Периоды полураспада этих процессов колеблются от 0,114 с до 2 ч.
Запаздывающие нейтроны придают реактору инертность, делая его легко управляемым.
