6. Стационарное и нестационарное отравление ксеноном и самарием.

а) Отравление ксеноном

Из большого числа радиоактивных продуктов деления, накапливающихся в процессе работы ядерного реактора, некоторые обладают большим сечением поглощения тепловых нейтронов. Особый интерес в этом отношении представляет нуклид ¹³⁵Хе. Он имеет сравнительно большой выход, быстро накапливается и приводит к отравлению реактора. Другие короткоживущие нуклиды имеют сравнительно небольшой выход, либо обладают небольшим сечением поглощения тепловых нейтронов. Поэтому они отдельно не выделяются как отравляющие элементы и относятся к шлакам.

Ксенон образуется в реакторе в результате радиоактивного распада ¹³⁵I, а также за счет непосредственного выхода при делении ²³⁵U. Накопление ¹³⁵Хе за счет радиоактивного распада ¹³⁵I идет по следующей схеме:

Непосредственным продуктом деления с выходом р = 0,06 является теллур ¹³⁵Те, который в результате β^- – распада превращается в ¹³⁵I, последний также за счет β^- – распада переходит в ¹³⁵Хе. В этой цепочке ¹³⁵Хе обладает большим сечением поглощения тепловых нейтронов, значения которого приведены в табл. 6.1.

Таблица 6.1. Средние сечения поглощения тепловых нейтронов ¹³⁵Хе в зависимости от температуры нейтронов

, К	300	400	500	600	700	800
σ, 10-6 б	2,75	2,52	2,29	2,07	1,87	1,7

Как следует из таблицы, сечение поглощения ¹³⁵Хе превышает сечение поглощения нейтронов в ядерном топливе более чем в 1000 раз.

В приведенной цепочке радиоактивных превращений, к которой принадлежит ксенон, последний элемент (барий) является стабильным, хотя цепочку можно было бы оборвать на цезии, так как период полураспада его очень велик по сравнению с временем работы реактора между перегрузками.

При составлении уравнений ввиду сравнительно малого периода полураспада теллура можно считать, что в процессе деления непосредственно образуется ¹³⁵I. В этом случае изменение концентрации йода будет определятся выражением

, (6.1)

где - концентрация ядер ¹³⁵I, см^-3; p_I = 0,06 – выход йода при делении; - макроскопическое сечение деления ядерного топлива, см^-1; Ф – плотность потока тепловых нейтронов, нейтр/(см²с); - сечение поглощения ¹³⁵I, см²; - постоянная радиоактивного распада йода, с^-1. Первый член в правой части уравнения (6.1) представляет собой накопление ¹³⁵I при делении ядер топлива, второй член – убыль ¹³⁵I вследствие захвата им нейтронов и третий – убыль ¹³⁵I в результате радиоактивного распада. Ввиду малого сечения поглощения нейтронов ¹³⁵I вторым членом в (6.1) можно пренебречь по сравнению с третьим и оно принимает вид

. (6.2)

Решение этого уравнения представляет собой увеличение концентрации ¹³⁵I после пуска реактора:

(6.3)

При неограниченном увеличении времени t экспонента в (6.3) стремится к нулю, а концентрация принимает равновесное значение, определяемое соотношением

(6.4)

Поскольку = 2,910^-5 с^-1, то равновесная концентрация наступает сравнительно быстро, практически в первые сутки. Заметим, что (6.4) легко получить из (6.2), положив в нем = 0.

Изменение концентрации ксенона определяется следующим выражением:

, (6.5)

в котором первый член в правой части определяет накопление ксенона за счет радиоактивного распада йода, второй член – непосредственный выход ксенона как продукта деления, третий – убыль ксенона за счет захвата нейтронов, четвертый – убыль за счет радиоактивного распада ксенона. В (6.5) – концентрация ядер ¹³⁵Хе, см^-3; = 0,003 – выход ¹³⁵Хе как осколка деления; – сечение захвата нейтронов ¹³⁵Хе, см²; – постоянная радиоактивного распада ¹³⁵Хе, с^-1.

Решив данное уравнение, получим следующее выражение для изменения концентрации ¹³⁵Хе:

(6.6)

Равновесное отравление ксеноном наступает при достаточно большом времени, когда все три экспоненты в выражении (6.6) стремятся к нулю. В этом случае формула, по которой можно определить равновесную концентрацию ксенона, принимает вид

(6.7)

Выражение для расчета равновесной концентрации ксенона можно получить также из (6.5), положив в нем = 0 и подставив вместо его значение из (6.3).

Отравление реактора определяется как отношение числа нейтронов, захваченных вредными поглотителями, к числу нейтронов, поглощающихся в топливе:

, (6.8)

где – макроскопическое сечение захвата вредных поглотителей; – тоже для ядерного топлива. В частности отравление ксеноном будет равно:

. (6.9)

Отравление ксеноном при равновесной концентрации

. (6.10)

а) Отравление самарием

При анализе отравления и шлакования реактора выделяют обычно (наряду с ¹³⁵Хе) накопление стабильного изотопа самария ¹⁴⁹Sm, обладающего высоким сечением поглощения тепловых нейтронов и сравнительно заметным выходом. Накапливается он в результате радиоактивного распада неодима ¹⁴⁹Nd, образующегося при делении урана с вероятностью выхода с p_(Nd)Pm= 0,013. Цепочка, по которой образуется ¹⁴⁹Sm, следующая:

В отличие от ксенона самарий устойчив и по установившейся терминологии должен был бы относится к шлакам. Однако благодаря высокому сечению поглощения тепловых нейтронов при сравнительно больших плотностях потоков [Ф  10¹³ нейтр/(см²с)] концентрация его достигает равновесного значения, и в этом смысле действие ¹⁴⁹Sm на реактивность проявляется аналогично ¹³⁵Хе. Поэтому наряду с отравлением ксеноном говорят об отравлении самарием.

Если в указанной цепочке пренебречь наличием неодима, у которого период полураспада мал по сравнению с периодом полураспада прометия, то изменение концентрации последнего определяется уравнением

, (6.11)

где - концентрация ядер ¹⁴⁹Pm, см^-3; p_Pm = 0,013 – выход прометия при делении; - макроскопическое сечение деления ядерного топлива, см^-1; Ф – плотность потока тепловых нейтронов, нейтр/(см²с).

В (6.1) опущен член, содержащий убыль прометия вследствии поглощения нейтронов, так как мало. Решение уравнения (6.1) приводит к выражению представляющему собой увеличение концентрации ¹⁴⁹Pm после пуска реактора:

(6.12)

При неограниченном увеличении времени t экспонента в (6.12) стремится к нулю, а концентрация принимает равновесное значение, определяемое соотношением

(6.13)

Поскольку = 3,610^-6 с^-1, то равновесная концентрация наступает примерно через 10 суток

Изменение концентрации самария определяется следующим выражением:

, (6.14)

в котором первый член в правой части определяет накопление самария за счет радиоактивного распада прометия, второй – убыль самария за счет захвата нейтронов. В (6.14) – концентрация ядер ¹³⁵Sm, см^-3.

Решив данное уравнение, получим следующее выражение для изменения концентрации ¹³⁵Sm:

(6.15)

Поскольку самарий обладает весьма большим сечением поглощения тепловых нейтронов (510⁴ б), то при работе реактора со сравнительно высокой плотностью потока нейтронов Ф₀ концентрация самария достигает равновесного значения, равного

, (6.16)

а равновесное отравление самарием определяется выражением

. (6.16)

Равновесное отравление самарием наступает значительно позже, чем равновесное отравление ксеноном, а по абсолютному значению оно приблизительно в 5 раз меньше, чем предельное равновесное отравление ксеноном, что следует из табл. 6.2.

Таблица 6.2. Равновесное отравление самарием и ксеноном

Обогащение x, %	0,714 (природны уран)	2	3	100
	0,0072	0,094	0,0099	0,0112
	0,035	0,045	0,048	0,054

в) Влияние отравления на реактивность

Отравление реактора приводит к уменьшению коэффициента размножения. В формуле четырех сомножителей претерпе­вает заметное изменение только коэффициент использования те­пловых нейтронов θ. Можно считать, что отравление не приводит к изменению рассеивающих свойств активной зоны реактора, так как концентрация продуктов отравления сравнительно невелика. Поэтому возраст нейтронов τ, а значит, и утечка быстрых нейтро­нов в процессе замедления практически не зависят от отравления. Длина диффузии тепловых нейтронов L уменьшается ввиду появ­ления добавочного поглотителя, и вероятность избежать утечки тепловых нейтронов 1/(1+B²L²) увеличивается. Однако в больших реакторах значение l+B²L² близко к единице, и поэтому измене­нием утечки тепловых нейтронов также можно пренебречь. Доста­точно с хорошим приближением можно считать, что зависимость эффективного коэффициента размножения ρ_эф от отравления опре­деляется изменением величины θ. Если обозначить через θ коэф­фициент использования тепловых нейтронов в неотравленном ре­акторе, а через θ' то же, но в отравленном реакторе, то для гомо­генной смеси в начале компании, когда концентрация шлаков еще мала, можно записать

θ = _U/(_U + _з); θ' = _U/(_U + _з + _отр)

или

θ =1/(1+q_з); θ =1/(1+q_з+q_отр)

где _U, _з и _отр – сечения поглощения в ядерном топливе, замед­лителе и в отравляющих веществах соответственно.

Если обозначить: k_эф – эффективный коэффициент размноже­ния неотравленного реактора, а k'_эф – эффективный коэффициент размножения отравленного реактора, то, имея в виду пропорцио­нальность k_эф и , можно записать

(6.17)

Предположим, что коэффициент размножения неотравленного реактора k_эф = 1, тогда левая часть последнего выражения по оп­ределению представляет собой потерю реактивности ρ за счет от­равления, т. е.

(6.18)

Если относительное поглощение в замедлителе мало, то прибли­женно можно записать

(3.65)

т.е. в гомогенных реакторах с замедлителем, слабо поглощающим нейтроны, реактивность уменьшается приблизительно на значение отравления.

В гетерогенных реакторах суммарная относительная потеря нейтронов увеличивается за счет наличия в активной зоне конст­рукционных материалов и ее можно записать в виде q = q₃ + q_к + q_отр. Однако первые два слагаемых представляют собой кон­станты и изменение реактивности в переменных режимах, обуслов­ленное отравлением, определяется выражением.

В качестве примера, иллюстрирующего влияние отравления на реактивность, рассмотрим пуск реактора со свежим урановым топ­ливом 3%-ного обогащения с последующей работой его в перемен­ных режимах на различных уровнях мощности и выключением ре­актора. Будем предполагать, что номинальный уровень мощности соответствует плотности потока нейтронов ф=10¹⁴ нейтр/(см²с).

На рис. 6.1 (а и б) показано изменение реактивности вследствие нестационар­ного отравления ксеноном для двух вариантов последовательности изменения мощности. В первом случае (рис. 3.11 а) реактор выводится на 50%-ный уровень номинальной мощности, после чего идет сброс нагрузки на уровень 30%, а за­тем реактор выводится на номинальную мощность. Продолжительность работы на каждом уровне мощности составляет не менее 2 сут, вследствие чего на каждом из них после всплеска или провала отравления достигается равновесное значение. В соответствии с этим как зеркальное отображение изменяется и ре­активность. Выключение реактора осуществляется с номинального уровня мощ­ности, соответствующего плотности потока нейтронов Ф=10¹⁴ нейтр/(см²с). При этом всплеск отравления и соответствующий провал реактивности дости­гают 14,6%. Максимум отравления, а соответственно и максимальный провал реактивности находятся в интервале 8–10 ч после выключения реактора.

Поэтому если реактор работает по суточному графику (с выключением его в ночное время), то к моменту очередного пуска он попадает в максимальный провал реактивности (йодную яму) и пуск его возможен только при наличии соответствующего запаса реактивности и компенсирующих средств. Указанный избыток реактивности далеко не всегда может быть обеспечен.

На рис. 3.11,6 показано изменение реактивности в связи с отравлением ре­актора ксеноном в нестационарных условиях с тем же набором уровней мощ­ности, но иной последовательностью перехода с одного уровня на другой. Как видно из рис. 3.11.б, решающим является уровень мощности, с которого про­изводится выключение реактора. Чем ниже мощность до выключения, тем меньше йодная яма. В данном случае провал реактивности на интервале всего цикла работы уменьшился в 2 раза

.

Рис. 6.1. Изменение реактивности ρ_Хе и отравления ксеноном q_Хе после пуска реактора со свежим урановым топливом 3%-ного обогащения с последующей работой его в переменных режимах на различных уровнях мощности (плотно­сти потока нейтронов Ф) вплоть до полного выключения в конце работы: а – выключение с номинальной мощности (Ф=10¹⁴ нейтр/(см²с)), б – выключение с 30%-ного уровня мощности (Ф=310¹³ нейтр/(см²с)).

Заметим, что указанная на рис. 3.11а и 3.11б продолжительность работы реактора может укладываться в недельный цикл с выклю­чением реактора в субботний день. В этом случае необходимость запуска реактора в понедельник снимает проблему йодной ямы, так как провал реактивности приходится на нерабочий воскресный день. Что же касается суточного графика работы, то проблема йод­ной ямы очевидна. Особенно остро возникает она перед выключе­нием, если номинальный уровень мощности реактора соответству­ет сравнительно высокой плотности потока нейтронов, примерно 10¹⁴ нейтр/(см²с).

Как уже отмечалось, проблема в этом случае либо снимается полностью, либо существенно уменьшается, если перед полным вы­ключением ведется последовательное снижение мощности. Однако при работе по суточному графику это практически неосуществимо, так как на каждый этап снижения мощности, а вместе с этим и выход на новый уровень равновесного отравления, реактора тре­буются не часы, а десятки часов. В этом случае для уменьшения йодной ямы можно использовать иную последовательность опера­ций по выводу реактора из работы.

Имея в виду тот факт, что кон­центрация ксенона весьма чувстви­тельна к изменению плотности по­тока нейтронов, можно существенно уменьшить максимальное отравле­ние после полного выключения ре­актора, осуществляя целенаправ­ленное изменение величины Ф по­очередно в меньшую и большую стороны.

В данном случае плотность потока нейтронов составляет четвер­тую часть ее номинального значения, при которой реактор работал до выключения, т.е. Ф = 0,25Ф₀. На этом уровне мощности реак­тор выдерживается на протяжении нескольких часов (~ 5 ч), после чего мощность подни­мается до номинального уровня и выдерживается на нем до времени которое можно назвать управляемым временем при выводе реак­тора из работы. За это время ксе­нон интенсивно выгорает и отравление резко падает. На этом ин­тервале копится и йод, однако накопление его на этом сравнитель­но коротком интервале времени не компенсирует; убыль йода на предшествующих интервалах.

В заключение напомним, что потеря реактивности вследствие отравления со всеми рассмотренными выше закономерностями присуща только реакторам на тепловых нейтронах. В области вы­соких энергий нейтронов, характерных для реакторов на быстрых нейтронах, сечения поглощения всех нуклидов одного порядка, по­этому выделять из общего числа накапливающихся продуктов де­ления какие-либо отдельные нуклиды не имеет смысла.

Задачи к семинару:

6.1. Определить потерю реактивности обусловленную установлением стационарной концентрации ¹³⁵Xe и ¹⁴⁹Sm. Тепловая мощность реактора 3140МВт,

загрузка топлива 3000 кг ²³⁵U (считать, что АЗ гомогенная).

Решение:

Выражения для определения стационарного отравления ксеноном и самарием выглядит следующим образом: и , соответственно. Плотность потока нейтронов можно найти из выражения: =NС/(_fV)= =314010^33,1ּ10¹³/(1,5300010³)=210¹³ н/(см²с).

Тогда отравление ксеноном:

,

а отравление самарием:

.

следовательно потеря реактивности составит 0,036 + 0,01 = 0,046 %.