Определение весового содержания продуктов деления (пд).
Примем, что на 1 кг сгоревшего U-235 образуется 1 кг ПД. Тогда масса ПД с учетом того, что на 1 кг загруженного U-235 сгорает 703г U-235 (из ftfa) и что масса загрузки U-235 составляет 2666,3 кг, равна 1874,41 г.
2.7.1.
24,48
гПД/кгUО2.
2.7.2.
43,92
кг ПД / т U-мет.
Определение коэффициента очистки топлива.
В общем случае коэффициенты очистки и времена выдержки облученного топлива зависят от многих факторов, таких как тип реактора, тип топливного цикла, дальнейшее использование топлива, степень выгорания и ряда других. Тем не менее есть общие "моменты": выдержка облученного топлива желательна для полного завершения эволюции цепочки U-238 (n,, 2)... или Th-232(n,, 2)...;распада U-237 в урановом топливе; возможно более заметного снижения удельной активности облученного материала с целью избежать в последующем заметных радиационно химических осложнений при переработке топлива. Очистка дает возможность либо получить новое ядерное топливо для повторного использования, либо направить его (топливо) на другие цели (оборона, использование в народном хозяйстве).
Реактор на тепловых нейтронах, гетерогенный, на природном (или слабообогащенном) топливе, с невысокой плотностью потока нейтронов и умеренным временем кампании (т.е. с малой степенью выгорания). Время выдержки лимитируется главным образом необходимостью исключить в будущем работу с ураном-237. Это ведет к временам выдержки порядка 80-100 дней. Коэффициент очистки определяется из основной посылки: активность топлива после радиохимической переработки не должна превышать активности "первичного" урана (на один - 2 распада ближайших дочерних, что дает удельную активность по -2,44·10+4 Бк/г).[1]
При активности облученного ядерного топлива (Тохл =1020 сут), равной АWуд=5,46 Ku/г U-мет (п. 2.4.1.2.) коэффициент очистки равен:
Kоч = 5,46·3,7·1010 / 2,44·104 = 8,28·106.
Определение суммарной концентрации ПД после растворения ТВЭЛов при соотношении Т:Ж = 1:10.
Ранее найдено, что на 1 кг UО2 образуется 24,48 г ПД (п. 2.7.1.). После растворения ТВЭЛов концентрация ПД составит:
кг ПД/ т жидк.фазы;
где
т.
Определение изменения активности для временных в абсолютных единицах (Бк) для цепочки с заданным а.
Цепочку с А = 107 выписываем из [1]:
Таблица 15. Характеристики радионуклидов цепочки с А = 107.
Радионуклид |
нез, доли |
Т1/2 |
, с-1 |
|
Мо107 |
1,07E-03 |
3,5 |
c |
1,98E-01 |
Tc107 |
1,82E-04 |
29,0 |
с |
2,39E-02 |
Ru107 |
1,69E-04 |
4,2 |
мин |
2,75E-03 |
Rh107 |
1,10E-06 |
21,7 |
мин |
5,32E-04 |
mPd107 |
4,17E-10 |
22,0 |
c |
3,15E-02 |
Pd107 |
1,19E-10 |
6,50E+06 |
лет |
3,38E-15 |
mAg107 |
0 |
44,3 |
с |
1,56E-02 |
пояснение к таблице:
η – независимый выход, доли;
T1/2 – период полураспада, с;
λ – постоянная распада, с-1;
Примечания: ветви, для которых приход или уход в соседние цепочки с большим(меньшим) А составляет меньше 5% и для которых λ больше Λ*з не учитываются.
106Ru: Λ*з = з·ср = 2,533·1013 ·0,15·10-24 = 3,8·10-12 с-1, так как для Ru λ= =2,75·10-3 больше Λ*з, то реакцию захвата для него не учитываем.
107Pd: Λ*з = з·ср = 2,533·1013 ·10,1·10-24 = 2,58·10-10 с-1, так как для Pd λ меньше Λ*з, то реакцию захвата учитываем и необходимо рассчитать обобщенную константу распада: Λ = λ + Λ*з = 2,58·10-10 с-1, т.к. она нам пригодится для дальнейших расчетов.
10646Pdстаб: рассчитаем Λ*з для стабильного изотопа палладия из более легкой цепочки: Λ*з = з·ср = 2,533·1013 ·0,24·10-24 = 6,08·10-12 с-1, она нам также пригодится в дальнейших расчетах.
За время кампании (tK = 923 сут).
Накопление Mo.
Родоначальник цепочки – Mo является короткоживущим. Его активность уже через 35 секунд достигнет своей предельной величины, равной скорости его поставки, и после этого меняться не будет.
АMo max = PMo = F·Mo = 9,21·1019 ·1,07·10-3 = 9,86·1016 Бк
lg АMo max = 16,994;
Расчетная формула:
расчетный интервал времени 1-35с
Результаты расчета приведены в таблице 16.
Таблица 16.Эволюция Mo за время кампании.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
1 |
8,94E+16 |
1,77E+16 |
0,000 |
16,248 |
10 |
4,29E+17 |
8,49E+16 |
1,000 |
16,929 |
15 |
4,72E+17 |
9,35E+16 |
1,176 |
16,971 |
20 |
4,88E+17 |
9,67E+16 |
1,301 |
16,985 |
25 |
4,94E+17 |
9,78E+16 |
1,398 |
16,991 |
30 |
4,94E+17 |
9,83E+16 |
1,477 |
16,992 |
35 |
4,94E+17 |
9,85E+16 |
1,544 |
16,993 |
79747200 |
4,94E+17 |
9,85E+16 |
7,902 |
16,994 |
пояснение к таблице:
t – время от начала кампании, с;
N – число ядер данного изотопа;
A – активность данного изотопа, А=N*λ, Бк;
(примечание: последнее значение времени – время кампании);
Накопление Tc.
Так как периоды полураспада молибдена и технеция отличаются не сильно, то накопление технеция рассчитываем по двучленной формуле.
Расчетная формула:
Расчетный интервал времени, учитывая что Т1/2(Tc) = 29 с выбираем от 36с до 290 c. К этому времени скорость поставки технеция сравнится со скоростью его распада и в дальнейшем меняться не будет. Этот интервал разбиваем на 10 точек.
Таблица 17. Изменение активности Tc за время кампании.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
36 |
2,55E+18 |
6,08E+16 |
1,556 |
16,78 |
56 |
3,41E+18 |
8,15E+16 |
1,748 |
16,91 |
76 |
3,95E+18 |
9,44E+16 |
1,881 |
16,97 |
96 |
4,28E+18 |
1,02E+17 |
1,982 |
17,01 |
126 |
4,56E+18 |
1,09E+17 |
2,100 |
17,04 |
146 |
4,66E+18 |
1,11E+17 |
2,164 |
17,05 |
186 |
4,76E+18 |
1,14E+17 |
2,270 |
17,06 |
200 |
4,78E+18 |
1,14E+17 |
2,301 |
17,06 |
246 |
4,81E+18 |
1,15E+17 |
2,391 |
17,06 |
290 |
4,82E+18 |
1,15E+17 |
2,462 |
17,06 |
79747200 |
4,82E+18 |
1,15E+17 |
7,902 |
17,06 |
Накопление Ru.
У рутения период полураспада соизмерим с периодом полураспада технеция, а для молибдена рутений можно считать долгоживущим. Поэтому накопление рутения также как и для технеция рассчитываем по двухчленной формуле, но к независимому выходу Тс добавляем независимый выход Мо.
Расчетная формула:
Расчетный
интервал времени – от 300 с до 2500 с.
Результаты расчета приведены в таблице 18.
Таблица 18.Эволюция Ru за время кампании.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
300 |
2,44E+19 |
6,70E+16 |
2,477 |
16,83 |
600 |
3,74E+19 |
1,03E+17 |
2,778 |
17,01 |
800 |
4,17E+19 |
1,15E+17 |
2,903 |
17,06 |
1000 |
4,42E+19 |
1,22E+17 |
3,000 |
17,08 |
1300 |
4,61E+19 |
1,27E+17 |
3,114 |
17,10 |
1500 |
4,67E+19 |
1,29E+17 |
3,176 |
17,11 |
1800 |
4,72E+19 |
1,30E+17 |
3,255 |
17,11 |
2000 |
4,74E+19 |
1,30E+17 |
3,301 |
17,11 |
2200 |
4,75E+19 |
1,31E+17 |
3,342 |
17,12 |
2400 |
4,75E+19 |
1,31E+17 |
3,380 |
17,12 |
2500 |
4,75E+19 |
1,31E+17 |
3,398 |
17,12 |
79747200 |
4,76E+19 |
1,31E+17 |
7,902 |
17,12 |
Накопление Rh.
Расчетная формула:
Расчетный интервал времени – от 2550 с до 13020 с (217 мин).
Результаты расчета приведены в таблице 19.
Таблица 19.Эволюция Rh за время кампании.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
2550 |
1,68E+20 |
8,92E+16 |
3,407 |
16,95 |
3000 |
1,84E+20 |
9,81E+16 |
3,477 |
16,99 |
3500 |
1,99E+20 |
1,06E+17 |
3,544 |
17,02 |
4500 |
2,18E+20 |
1,16E+17 |
3,653 |
17,07 |
6000 |
2,34E+20 |
1,24E+17 |
3,778 |
17,09 |
8000 |
2,42E+20 |
1,29E+17 |
3,903 |
17,11 |
9000 |
2,44E+20 |
1,30E+17 |
3,954 |
17,11 |
10000 |
2,45E+20 |
1,30E+17 |
4,000 |
17,11 |
11500 |
2,46E+20 |
1,31E+17 |
4,061 |
17,12 |
13020 |
2,46E+20 |
1,31E+17 |
4,115 |
17,12 |
79747200 |
2,46E+20 |
1,31E+17 |
7,902 |
17,12 |
Накопление Pdm.
Метастабильный палладий поступает в цепочку только за счёт своего независимого выхода и является короткоживущим, уже через 220 с его активность сравняется со скоростью его поставки и будет оставаться постоянной.
Расчётная формула:
Расчетный интервал времени – от 1 с до 220 с.
Результаты расчета приведены в таблице 20.
Таблица 20.Эволюция Pdm за время кампании.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
1 |
3,78E+10 |
1,19E+09 |
0,000 |
9,08 |
20 |
5,70E+11 |
1,80E+10 |
1,301 |
10,25 |
55 |
1,00E+12 |
3,16E+10 |
1,740 |
10,50 |
75 |
1,10E+12 |
3,48E+10 |
1,875 |
10,54 |
100 |
1,17E+12 |
3,68E+10 |
2,000 |
10,57 |
125 |
1,20E+12 |
3,77E+10 |
2,097 |
10,58 |
150 |
1,21E+12 |
3,81E+10 |
2,176 |
10,58 |
175 |
1,21E+12 |
3,83E+10 |
2,243 |
10,58 |
200 |
1,22E+12 |
3,83E+10 |
2,301 |
10,58 |
220 |
1,22E+12 |
3,84E+10 |
2,342 |
10,58 |
79747200 |
1,22E+12 |
3,84E+10 |
7,902 |
10,58 |
Накопление Pd.
Палладий накапливается за счет своей цепочки и за счет прихода из более легкой цепочки в результате реакции радиационного захвата стабильным 106-м палладием. Поэтому накопление палладия рассчитываем по двум цепочкам: по своей и по 106-й. По своей цепочке рассчитаем его по одночленной формуле, просуммировав все независимые выходы предшественников, а так как палладий расходуется по двум направлениям: распад и захват, то используем обобщенную константу распада:
Накопление палладия за счёт прихода из 106-й цепочки рассчитаем следующим образом: мы должны учесть реакцию радиационного захвата 106-м стабильным палладием, а т.к. его накопление определяется в основном эволюцией долгоживущего 106Ru, следовательно и рутений мы должны учесть тоже. Ниобий, молибден и технеций являются короткоживущими, поэтому мы приплюсуем их независимые выходы к рутению 106-му. Родием 106-м мы можем пренебречь в силу его незначительного независимого выхода и малого периода полураспада (29,9с), он получается связующим звеном между 106-м рутением и стабильным 106-м палладием, и практически не оказывает никакого влияния на эволюцию цепочки. Накопление палладия 107-го рассчитаем по трёхчленной формуле:
где
ΛPd-107 – обобщенная константа распада Pd-107.
Λ*з,Pd-106 – модифицированная константа радиационного захвата Pd-106.
Расчетная формула:
Расчетный интервал времени от 4ч до 11ч, т.к. Pd долгоживущий, то ограничимся 4-мя точками.
Результаты расчета приведены в таблице 21.
Таблица 21. Накопление Pd за время компании.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
13020 |
1,71E+21 |
5,78E+06 |
4,12 |
6,76 |
500000 |
6,55E+22 |
2,21E+08 |
5,70 |
8,35 |
1000000 |
1,31E+23 |
4,43E+08 |
6,00 |
8,65 |
10000000 |
1,31E+24 |
4,43E+09 |
7,00 |
9,65 |
79747200 |
1,06E+25 |
3,58E+10 |
7,90 |
10,55 |
Накопление Agm.
Т.к. у метастабильного серебра нет собственного независимого выхода и единственный путь его поставки – палладий 107-й, то сопоставив их периоды полураспада можно с уверенностью говорить о вековом равновесии, которое наступит уже через 443с. Исходя из этого, расчеты проводить не целесообразно, т.к. повторятся расчёты материнского радионуклида.
За время выдержки (Тохл = 1020 сут).
К моменту выгрузки радионуклиды цепочки А = 107 будут иметь характеристики, представленные в таблице 22.
Таблица 22. Исходные данные для расчета эволюции цепочки с массовым числом А = 107 при выдержке ТВЭЛов.
Радионуклид |
, с-1 |
Начальное число ядер,N0 |
Мо107 |
1,98E-01 |
4,94E+17 |
Tc107 |
2,39E-02 |
4,82E+18 |
Ru107 |
2,75E-03 |
4,76E+19 |
Rh107 |
5,32E-04 |
2,46E+20 |
mPd107 |
3,15E-02 |
1,22E+12 |
Pd107 |
3,38E-15 |
1,06E+25 |
Эволюцию цепочки во время выдержки рассчитаем по уравнению Бейтмана, в соответствии с которым для цепочки вида:
N1 N2 N3 Nj Ni ,
Е
сли
принять, что при t =0 N1 = N01,
a N2 = N3 = ...Nj...=
Ni = 0, то справедливо:
Распад Mo.
Mo – короткоживущий радионуклид. Его распад считаем по простой формуле:
Расчетный интервал времени от 1с до 125с.
Результаты расчета приведены в таблице 23.
Таблица 23. Распад Mo за время выдержки.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
1 |
4,05E+17 |
8,02E+16 |
0 |
16,90 |
10 |
6,82E+16 |
1,35E+16 |
1 |
16,13 |
20 |
9,42E+15 |
1,86E+15 |
1,30 |
15,27 |
40 |
1,80E+14 |
3,55E+13 |
1,60 |
13,55 |
60 |
3,42E+12 |
6,78E+11 |
1,78 |
11,83 |
80 |
6,52E+10 |
1,29E+10 |
1,90 |
10,11 |
100 |
1,24E+09 |
2,46E+08 |
2,00 |
8,39 |
125 |
8,81E+06 |
1,74E+06 |
2,10 |
6,24 |
Распад Tc.
Т.к. периоды полураспада Мо и Тс соизмеримы,то распад Тс считаем по двучленной формуле:
Расчетный интервал времени от 1 с до 1000 с.
Результаты расчета приведены в таблице 24.
Таблица 24. Распад Тс за время выдержки.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
1 |
4,79E+18 |
1,14E+17 |
0 |
17,057 |
50 |
1,63E+18 |
3,90E+16 |
1,70 |
16,591 |
75 |
8,96E+17 |
2,14E+16 |
1,88 |
16,330 |
100 |
4,93E+17 |
1,18E+16 |
2,00 |
16,072 |
150 |
1,49E+17 |
3,56E+15 |
2,18 |
15,551 |
200 |
4,52E+16 |
1,08E+15 |
2,30 |
15,033 |
500 |
3,48E+13 |
8,31E+11 |
2,70 |
11,920 |
1000 |
2,25E+08 |
5,37E+06 |
3,00 |
6,730 |
Распад Ru.
Т.к. периоды полураспада Тс и Ru соизмеримы, то распад Ru считаем по двучленной формуле:
Расчетный интервал времени от 1 с до 2520 с.
Результаты расчета приведены в таблице 25.
Таблица 25. Распад Ru за время выдержки.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
1 |
4,76E+19 |
1,309E+17 |
0 |
17,117 |
300 |
2,35E+19 |
6,463E+16 |
2,48 |
16,810 |
600 |
1,03E+19 |
2,833E+16 |
2,78 |
16,452 |
900 |
4,51E+18 |
1,240E+16 |
2,95 |
16,094 |
1200 |
1,98E+18 |
5,445E+15 |
3,08 |
15,736 |
1500 |
8,66E+17 |
2,382E+15 |
3,18 |
15,377 |
1800 |
3,80E+17 |
1,045E+15 |
3,26 |
15,019 |
2100 |
1,66E+17 |
4,565E+14 |
3,32 |
14,659 |
2500 |
5,54E+16 |
1,524E+14 |
3,40 |
14,183 |
3000 |
1,40E+16 |
3,850E+13 |
3,48 |
13,585 |
9000 |
9,56E+08 |
2,629E+06 |
3,95 |
6,420 |
Распад Rh.
Расчетная формула:
Расчетный интервал времени от 1 с до 45000 с.
Результаты расчета приведены в таблице 26.
Таблица 26. Распад Rh за время выдержки.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
1 |
2,46E+20 |
1,31E+17 |
0 |
17,12 |
2000 |
1,07E+20 |
5,71E+16 |
3,30 |
16,76 |
3000 |
6,31E+19 |
3,36E+16 |
3,48 |
16,53 |
5000 |
2,18E+19 |
1,16E+16 |
3,70 |
16,06 |
7000 |
7,52E+18 |
4,00E+15 |
3,85 |
15,60 |
10000 |
1,52E+18 |
8,11E+14 |
4,00 |
14,91 |
11000 |
8,96E+17 |
4,76E+14 |
4,04 |
14,68 |
12000 |
5,26E+17 |
2,80E+14 |
4,08 |
14,45 |
13020 |
3,06E+17 |
1,63E+14 |
4,12 |
14,21 |
45000 |
1,25E+10 |
6,65E+06 |
4,65 |
6,82 |
Распад Pdm.
Расчетная формула:
Расчетный интервал времени от 1 с до 220 с.
Результаты расчета приведены в таблице 27.
Таблица 27.Эволюция Pdm за время выдержки.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
1 |
1,18E+12 |
3,72E+10 |
0 |
10,571 |
40 |
3,46E+11 |
1,09E+10 |
3,30 |
10,037 |
80 |
9,82E+10 |
3,09E+09 |
3,48 |
9,490 |
120 |
2,78E+10 |
8,77E+08 |
3,70 |
8,943 |
160 |
7,90E+09 |
2,49E+08 |
3,85 |
8,396 |
200 |
2,24E+09 |
7,06E+07 |
4,00 |
7,849 |
240 |
6,35E+08 |
2,00E+07 |
4,04 |
7,301 |
280 |
1,80E+08 |
5,68E+06 |
4,08 |
6,754 |
360 |
1,45E+07 |
4,57E+05 |
4,12 |
5,660 |
Распад Pd.
Расчетная формула:
Так как палладий гораздо более долгоживущий, чем его предшественники, то расчет ведем по простейшей формуле, при этом даже не учитывая начальные числа ядер его предшественников, т.к. они не внесут особого вклада в эволюцию палладия.
За небольшое по сравнению с периодом полураспада палладия время выдержки его активность не изменится и для построения графика можно ограничиться 4-мя точками.
Результаты расчета приведены в таблице 28.
Таблица 28.Эволюция Pd в целом за время выдержки.
t,сек |
N,шт |
A,Бк |
lgt |
lgA |
500000 |
1,03E+25 |
3,47E+10 |
5,70 |
10,541 |
1000000 |
1,03E+25 |
3,47E+10 |
6,00 |
10,541 |
10000000 |
1,03E+25 |
3,47E+10 |
7,00 |
10,541 |
88128000 |
1,03E+25 |
3,47E+10 |
7,95 |
10,541 |
Графические зависимости lg A–lg tK, lg A–lg Tохл для радионуклидов цепочки А= 107 по данным таблиц 16 – 21, 23–28 представлены на рисунке 9.
Рисунок 9. Графические зависимости lg A–lg tK, lg A–lg Tохл для радионуклидов цепочки А= 107.
